Tuer carrément le processus Word est possible (voir certaines des autres réponses), mais carrément grossier et dangereux : que faire si l'utilisateur a des modifications importantes non sauvegardées dans un document ouvert ? Sans parler des fichiers temporaires périmés que cela laissera derrière lui...
C'est probablement le maximum que vous puissiez faire à cet égard (VB.NET) :
Dim proc = Process.GetProcessesByName("winword")
For i As Integer = 0 To proc.Count - 1
proc(i).CloseMainWindow()
Next i
Cela fermera toutes les fenêtres Word ouvertes de manière ordonnée (en invitant l'utilisateur à enregistrer son travail, le cas échéant). Bien sûr, l'utilisateur peut toujours cliquer sur "Annuler" dans ce scénario, vous devriez donc être en mesure de gérer ce cas également (de préférence en affichant une boîte de dialogue "Veuillez fermer toutes les instances de Word, sinon nous ne pourrons pas continuer"...).